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中科院发现了自选轨道极化子,对量子器件开发意义重大

2020-11-20 07:10:54

固体物质中的量子物态是量子科学中极其重要的基础物态。发现与精准调控这些新奇的量子物态,对构筑功能化量子器件至关重要。其中,在原子尺度下对磁性量子材料的单原子缺陷的物态测量及其局域量子态自旋的调控,有望构筑未来高性能的自旋量子器件,已成为当前的热门研究方向之一。近年来,作为一类重要的磁性量子材料,由三角形和六边形在平面内交替排列而形成的笼目晶格(kagome lattice)化合物表现出几何阻挫、关联效应、拓扑磁性、拓扑电子等丰富的行为,从而引起材料和物理学领域研究者的广泛关注。但是,在原子尺度探究这类材料的空间局域激发态,探索与调控这些激发态新奇的磁性与拓扑特性至今未见报道。
作为首个实验证实的磁性外尔费米子拓扑量子材料,具有笼目晶格的准二维Co3Sn2S2展现出了一系列独特的拓扑物性。表面依赖的拓扑费米弧和局域无序诱导的内禀反常霍尔电导增强,预示着它有可能是研究单个原子缺陷的局域激发态及其拓扑特性的理想平台。扫描隧道显微镜/谱与自旋极化针尖结合对于探索原子空位和原子上的缺陷激发是一个非常有力的工具。中科院物理所高鸿钧研究组在这两个技术及其前沿基础研究方面具有长期而雄厚的积累,取得了一批具有国际顶尖水平的研究结果。
最近,高鸿钧院士课题组的博士研究生邢宇庆、陈辉副研究员和黄立副研究员等人与物理所刘恩克研究员指导的博士生申建雷及美国波士顿学院的汪自强教授密切合作,通过极低温-强磁场-自旋极化扫描隧道显微镜/谱和低温-原子力显微镜的联合研究,发现了磁性外尔费米子系统Co3Sn2S2中单原子缺陷附近存在有一类特殊的激发态。自旋极化实验表明,在非磁性的硫表面上单原子硫空位周围会产生空间局域的磁性极化子,表现为三重旋转对称性的束缚态激发。
此外,局部磁极化子的结合能与磁场强度之间保持线性关系,表明轨道磁化作用对局域化磁矩具有主导作用。基于这一轨道磁矩的主导作用以及硫空位附近显著的局域磁弹效应,他们确认了这种新的激发态为局域化的自旋轨道极化子(Spin-orbital polaron,SOP)。分析表明,Co3Sn2S2所表现出的显著局域化轨道磁矩与该体系中拓扑增强的贝利曲率和来源于拓扑磁体磁电效应的循环电流密切相关。
与稀磁半导体中的磁极化子类比,该“自旋轨道极化子”有望在非磁性关联拓扑材料中引入内禀磁矩,从而形成“稀磁拓扑半金属”这一新的物质形态。此外,该工作也预示着可以在新型的量子拓扑材料中实现“缺陷量子工程”,即通过改变材料制备参数与后期操纵技术等对缺陷结构的尺寸、浓度与空间排布等进行精准控制,形成原子缺陷的有序阵列等可控结构,实现磁性量子材料的磁性与拓扑性质的精确调控,最终在量子器件中实现功能量子拓扑态的原子级定向构建和有序编织。因此,自旋轨道极化子发现为磁性外尔体系中磁序与拓扑性质的调控开辟了新的路径,在新一代复杂功能量子器件的开发方面具有极大的应用前景。
邢宇庆、申建雷、陈辉和黄立为论文的共同第一作者,刘恩克、汪自强与高鸿钧为共同通讯作者。刘恩克研究员与申建雷提供了高质量的Co3Sn2S2单晶样品,汪自强教授负责理论工作,高于翔、张余洋和季威等给予了理论计算上的支持。该研究成果近日在线发表在Nature Communications上。
拓扑非平庸表面态中的电子转移与异相催化反应
通过电解水的方式在催化剂表面析出氢气不仅可以有效应对当前的各种环境问题,也是研究其他各种复杂异相催化反应的模型。在氢还原过程中,氢原子的成键轨道与催化活性中心(一般为过渡族金属原子)的d电子轨道相互作用,两者之间的结合能决定了催化剂的催化活性和产氢速率。此外,在电化学反应过程中,催化剂的电导率、载流子迁移率以及化学稳定性也是评价其性能的重要指标。目前,通过制备各种复杂的纳米结构、合金化或者与其他载体复合虽然可以有效的提高催化剂的性能,但是兼顾高效、稳定、以及低成本仍然是一个巨大的挑战。更重要的是,复杂的催化剂结构也为理论解释和计算带来了很多的不确定因素,为进一步设计高效催化剂带来了困难。
拓扑相材料具有诸多奇异的物理性质,比如拓扑非平庸的表面态、超低的电阻率、极高的载流子迁移率、高热电势以及压力诱发的超导特性等。尤其以狄拉克节线态半金属为代表,其能带的交叉点在晶格动量空间形成连续的一维闭合曲线,使其具有独特的鼓膜状表面态,并在表面费米能级具有极高的电子密度。中科院金属所陈星秋研究团队曾经指出,其拓扑非平庸的表面态可以作为催化活性平台,并建议拓扑节线半金属TiSi新型家族材料可作为潜在电化学析氢催化平台(Science China Materials,2018,6,23)。然而这要求材料暴露特定的晶体表面,此外,此类材料的合成也需要比较苛刻的条件。
近期,来自德国马普固体化学物理所的团队(李国伟博士、孙岩博士、Claudia Felser教授)发现狄拉克半金属PtSn4是一种潜在的高效产氢催化剂。他们发展了一种可以生长大尺寸高质量PtSn4单晶的方法,其尺寸可以达到厘米级。扫描隧道显微镜(STM)观测表明,通过简单的剥离,可以获得特定的大区域原子级平整度的晶体表面。利用片状晶体同时作为阴极和催化剂,表现出了极高的催化活性,达到10 mA cm-2的电流密度其过电位仅为37 mV。反转效率在100 mV更是达到了1.54 H2 s-1,这比报道的众多纳米结构催化剂还要高。电输运实验表明PtSn4单晶在室温具有极好的电导率及载流子迁移率,这对于电荷在催化剂与吸附物之间的转移是十分有利的。更有趣的是,剥离的单晶材料可以暴露由Pt原子组成的(010)晶体面,他们发现一个源自于Pt层的稳定表面态,并位于费米能级以下。当氢原子吸附在Pt层上的时候,这个表面态可以作为电荷转移的桥梁而不会轻易湮灭。
以此为契机,他们在一种磁性外尔半金属Co3Sn2S2中发现了由kagome晶格中Co原子导致的拓扑非平庸表面态。其半满且位于费米能级之上,可以作为水氧化的理想平台,展现了极高的催化活性。
这些高质量拓扑单晶的发现,以及其拓扑非平庸的表面态,为理解其他各种异相催化反应、设计高效催化剂提供了新的思路。
这些成果近期发表在Angewandte Chemie[1]以及Science Advances上,文章的第一作者是德国马普固体化学物理所李国伟博士,付晨光博士、徐秋楠博士以及上海科技大学史武军博士为共同一作,通讯作者为李国伟博士、孙岩博士、刘恩克研究员、以及Claudia Felser教授。
来源:x-mol
转载:贤集网-蕊瑶

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